Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photoca

1. 文章信息

標題：Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

頁(yè)碼：Applied Catalysis B: Environmental 2022, 308, 121218

DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218

2. 文章鏈接

Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

3. 期刊信息

期刊名：Applied Catalysis B: Environmental

ISSN：0926-3373

2021年影響因子：19.506

分區信息：中科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉及研究方向：光電催化

4. 作者信息：第一作者是徐文凱博士。通訊作者為天津工業(yè)大學(xué)梅東海教授、黃宏亮副研究員，張貴榮研究員。
5. 正文中標記了“The reactions were conducted using a photocatalytic H2 production system (CEL-PAEM-D8) furnished by Beijing China Education Aulight Co., Ltd."

文章簡(jiǎn)介：

半導體光催化分解水制氫被認為是解決未來(lái)能源危機和環(huán)境污染問(wèn)題的理想途徑。其中，半導體異質(zhì)結光催化劑，因為其具有優(yōu)異的光捕獲能力，高效的電荷分離，快速的反應動(dòng)力學(xué)以及長(cháng)期的循環(huán)穩定性，從而引起了廣泛的關(guān)注。到目前為止，大量的研究致力于設計和構造各種各樣類(lèi)型的異質(zhì)結（比如Type II，Z-Scheme/S-scheme等），用于探究異質(zhì)結形成的內在機理和光生電子-空穴高效的分離。然而，半導體異質(zhì)結界面之間的電子傳遞速率對其光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響尚未得到系統深入的研究。

在本文中，作者以超薄2D MOF納米片（Cd-TCPP）作為模板，以硫代乙酰胺作為硫源，采用MOF模板原位硫化策略，合成得到CdS納米粒子修飾的Cd-TCPP復合納米片（CdS/Cd-TCPP）。通過(guò)控制硫化反應時(shí)間，可以很容易地實(shí)現對Cd-TCPP納米片表面CdS量子點(diǎn)尺寸的有效調控。同原始的Cd-TCPP和單純的CdS相比，CdS/Cd-TCPP異質(zhì)結展現出優(yōu)異和穩健的光催化分解水產(chǎn)氫性能，最高活性為3150 μmol·h-1·g-1。綜合實(shí)驗表征和理論計算結果表明，CdS/Cd-TCPP異質(zhì)結界面之間電子傳遞速率和光催化分解水產(chǎn)氫活性能夠通過(guò)控制原位合成的CdS量子點(diǎn)尺寸來(lái)調節，異質(zhì)結界面之間電子傳遞的驅動(dòng)力來(lái)源于CdS和Cd-TCPP兩者導帶之間的能量差。具體地說(shuō)，較大尺寸的CdS量子點(diǎn)，由于其具有更低的導帶位置，從而增大了異質(zhì)結界面之間電子注入的驅動(dòng)力，更加有利于接受來(lái)自Cd-TCPP注入的電子，因此展現出更高的光催化性能。我們相信，這些新發(fā)現將豐富我們對異質(zhì)結光催化劑進(jìn)一步的認識，并為設計用于太陽(yáng)能到化學(xué)能轉換過(guò)程的高效光催化劑提供了一種有前景的策略。

本文提出的量子點(diǎn)尺寸控制的電子注入動(dòng)力學(xué)調節方法對于未來(lái)設計合成新型高性能催化劑材料有重要指導意義。

文章DOI : https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218，原文鏈接：Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production